高放废物处置系统远场中溶质运移研究现状
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发布时间：2022-04-19 09:50
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时间：2023-07-11 03:17
高放废物处置库的远场指处置库周围的天然地质体，即地质屏障系统，是高放废物中的有害放射性物质进入环境的最后一条防线，也是一条重要防线，因此选择合适的围岩地质体是保证高放废物处置库安全的重要前提（王驹等，2006）。目前，许多国家都倾向于选择低渗透性、裂隙少、有较强的离子交换和吸附能力且具有一定机械强度的岩体作为高放废物深地质处置库的地质屏障，但在工程屏障失效后，其中地质体中少量的不规则交错裂隙构成了放射性物质在地质屏障中迁移的主要通道（李金轩等，2004），当这些物质从工程屏障中释放出来后将随地下水沿裂隙进行迁移，并在下游释放到生物圈。因此，研究高放废物处置库远场的溶质运移即为研究溶质在裂隙介质中的运移。
溶质在裂隙介质中的迁移是近年来发展起来的一个研究课题，它不仅可以用于核废物地质处置问题的研究，还用于裂隙岩体地下水的污染、垃圾填埋造成的污水下渗、海水入侵等问题。自20世纪 60年来以来，展开了大量的对裂隙岩体中地下水溶质运移问题的研究，在试验、理论与计算模拟等方面都取得了一定的进展，但由于裂隙介质中水和溶质的运移具有高度的复杂性（裂隙的几何参数、渗透系数、弥散系数具有高度的不确定性），使得裂隙介质中溶质迁移研究具有很大的难度。
因此，最初的研究都是在单裂隙中进行的，进而发展到对平面裂隙以及由平面裂隙构成的网络状裂隙中水流和溶质运移进行研究。本书主要根据高放废物处置库中放射性物质释放的特征和裂隙随机分布的特征，利用拉普拉斯变换和多途径运移模型，研究单裂隙和裂隙网络中的溶质运移规律，并将其应用了高放废物深地质处置系统的核素迁移模拟，为高放废物处置安全评价提供一定的依据。
1.3.2.1 裂隙介质中溶质运移数值模拟研究概况
对于单裂隙介质中溶质运移规律的研究，最早源于Taylor（1953）对单管中的溶质弥散现象的研究，Aris（1956，1959）、Broeck（1990）对Taylor弥散现象进行了进一步的研究；Wels et al.（1997）研究了裂隙表面的吸附作用对溶质弥散现象的影响。而Ewing et al.（1995）、Roux et al.（1998）、Detwiler et al.（2000）研究了隙宽的几何特征与水动力弥散之间的关系，就Taylor弥散而言，隙宽的任何微小变化都会导致渐近弥散（asymptotic dispersion）（Gelhar，1993）；H.Auradou（2009）则对裂隙壁的粗糙度对单裂隙中溶质运移的影响做了定量研究。对于单裂隙中溶质运移，若仅考虑对流-弥散作用，在一端具有定浓度连续注入或瞬时注入的情况下，在半无限空间上可以得到其解析解（Ogata et al.，1961）。
对于影响溶质在裂隙介质中运移的基质域扩散现象，在最初的溶质运移模型中（Endo et al.，1984）是忽略不计的，但经过20多年的研究（Sudicky et al.，1992；Fathy，1997；Wendland et al.，2002），发现基质扩散对溶质运移有相当大的影响，甚至于有些学者认为当基质域孔隙度高时，基质域中的扩散能控制溶质在裂隙岩体中的运移（Maloszewski et al.，1985，1993；Zuber et al.，1994）。Crank（1980）认为基质域中溶质浓度的变化符合胡克第二定律，并得到其在半无限空间中定浓度连续注入条件下的解析解；而Dershowitz et al.（1995）则导出了其在有限空间中的解析解。
对于单裂隙中溶质运移问题，裂隙域与基质域的扩散交换是通过附加源汇项来模拟的。Moreno和Rasmuson（1985）在一端为定物质通量连续注入源的条件下，得到了描述单裂隙中溶质运移的解析解；Maloszewski et al.（1990）给出了考虑裂隙中瞬时注入及可逆瞬时吸附情况下的解析解；刘金英等（1996）和王岩等（2006）得到了一端具有分时注入源的溶质运移的解析解；另外，某些解已经发展应用到一些特定的几何或边界条件，如基质中的非平衡吸附（Lee et al.，1993）、多孔基质域中溶质的聚集（Homp et al.，1997）等。但是在单裂隙介质中对于裂隙起端具有指数衰变边界条件下的溶质运移问题，还有待解决，本文将从这里入手，建立起相应的数学模型，并求解。利用解析法得到解析解的重要性一方面可以评价运移基质的相对重要性，另一方面为数值解提供一些参考信息。
1.3.2.2 裂隙介质中溶质运移实验研究概况
目前，结合高放废物处置的现状，针对单裂隙做了相关的室内实验研究，研究单裂隙中隙宽变化、表面粗糙度、表面吸附等对溶质迁移的影响，并通过示踪实验测定描述溶质运移的相关参数。Keller A.A.et al.（1995，1999）在天然裂隙中进行示踪实验，利用X-射线影像技术追踪溶质的运移，测得隙宽变化下的运移参数，得到隙宽变化对溶质运移的影响；温瑞媛等（1994a，1994b）开展了I-129、Se-75等裂片核素在花岗岩中的一系列实验，测得弥散系数、孔隙流速、吸附速率常数等模型参数；李春江等（1999）设计并建立了低渗透花岗岩单裂隙中放射性核素迁移的实验装置，采用 I-125和HTO作为示踪剂，测定其弥散系数和表面迟滞系数；苏锐（2000）则通过实验测定了 Cs-134、Co-57、Tc-99在花岗岩裂隙域和基质域中的迟滞系数、弥散系数等参数。管后春（2006）开展了单个粗糙裂隙中水流与溶质运移实验研究，通过实验对“立方定律”进行了修订、并分析了NaCl溶液的“穿透曲线”。王锦国（2005a）研制了裂隙介质溶质运移实验测试系统，并布设了测试压力、温度、浓度的传感器，可直接测定原样裂隙中各点的溶液浓度，并用解析-优化法得到了裂隙介质中 NaCl示踪溶液的水动力弥散参数。总体而言，我国的实验研究比较零散，实验技术还有待完善，实验数据的积累还不够，放射性物质迁移规律、迁移模式还需要进一步研究。所以，在放射性物质迁移研究中，我国远远落后于国外，尤其是针对放射性废物地质处置为目的的野外放射性物质迁移现场实验较少，模拟处置库条件下的放射性物质迁移这一研究才刚刚起步。
国际上则在室内实验研究的基础上，结合放射性废物地质处置的需求，开展了一系列的现场实验。较早裂隙岩体中典型的示踪剂现场迁移实验是在瑞典的Stripa进行的，历时3年（1984～1987年），它揭示了裂隙岩体中水流和溶质运移的主要特征（Rasmusion et al.，1986）；继而，Birgersson et al.（1990）在Stripa矿井360m深处进行了扩散实验，实验结果表明在天然应力条件下可溶物质向基质域扩散，并得到了其扩散系数和水力梯度。Bradbury et al.（1986）、Neretnieks et al.（1993）、Ohlsson et al.（1995）、Rebour et al.（1997）、Xu S.et al.（2001）都通过试验指出室内实验得到的扩散属性与野外现场试验有相当大的差异，实验样品所测得的结果只表明了研究对象在大尺度下非均质性的局部属性；另外，国际大型合作项目DECOVALEX（Development of Coupled THM models and their Validation against Experiments）（Lan-ru Jing et al.，1995；Chin-Fu Tsang et al.，2005）、FEBEX（M.García-Gutiérrez，2001）等对高放废物处置库中的各种溶质运移问题都进行了相应的研究。总体来说，国际上以高放废物深地质处置为目的的放射性物质迁移试验研究取得的成果主要表现为：
1）通过各种实验研究，进一步提高了对放射性物质在裂隙介质中的对流、扩散、吸附和阻滞规律和迁移机理的认识，为建立高放废物深地质中地质屏障中放射性物质迁移的概念模型和数学模型奠定了理论基础。而各种长时间、大规模的野外实验\地下实验研究，则为处置库场地的特征评价及场址选择提供了科学依据，也为高放废物深地质的安全性能评价提供了类比参考依据。
2）研制开发了一些适合于裂隙岩体放射性物质迁移实验的实验装置，开创了裂隙岩体中放射性物质迁移实验的新方法，使得裂隙岩体中放射性物质迁移试验技术和方法得到了进一步完善和发展。
综合以上对国内外高放废物深地质处置中溶质运移问题研究的现状分析，在高放废物深地质处置系统进行安全评价分析的基础上，拟从下面两个方面入手开展溶质运移问题的研究：首先针对国内对近场多场耦合的研究较少的情况，考虑在T-H-M-C耦合作用的情况下，分别对盐水和淡水与回填材料的相互作用问题进行一些基础性的研究；其次，针对高放废物处置库中释放出来的溶质多为放射性物质，且在裂隙介质中具有指数衰变边界条件的溶质运移问题还有待解决这一情况，初步探讨了单裂隙介质中裂隙起端具有指数衰变边界条件下的放射性物质运移问题的数学模型，并求解。
